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物理化学学报

物理化学学报

2024年09期

《物理化学学报》由中国科学技术协会主管、中国化学会主办，综合因子为：1.119，被北大核心期刊、CSCD核心期刊、统计源期刊收录。物理化学学报主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。

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综述 | 长寿命高镍锂电池界面重构电解液添加剂研究进展

综述 | 长寿命高镍锂电池界面重构电解液添加剂研究进展

高镍正极匹配锂金属负极是实现高比能锂电池的重要发展方向之一，然而，高比能锂电池体系存在体相结构稳定性差、与表界面难以兼容等共性问题，特别是在高截止电压、宽温域的实际工况条件下，表界面退化往往加速体相结构的破坏，造成电极材料性能快速衰退。相较于离子掺杂和表面包覆等改性手段，基于溶剂-锂盐优化或功能性添加剂主导的电解液诱导界面重构改性工程，可以同时实现对高比能正负极材料电化学循环改性，易于大规模工业生产应用。其中，功能性添加剂能极大提升电极/电解液界面兼容性，同时有利于调控电解液溶剂化结构，利用其电化学氧化/还原活性特征改变高比能电极/电解液电化学界面行为，从而实现高比能锂电池稳定循环。本文论述了不同功能性电解液添加剂在高镍正极和负极表面的成膜性、界面吸附稳定性、界面协同演变、酸水杂质清除等方面改性作用，为筛选和设计特定功能化添加剂实现高比能高镍锂全电池的稳定循环提供了新思路。
综述 | 外加物理场调控二维材料的HER和OER性能

综述 | 外加物理场调控二维材料的HER和OER性能

长期以来，氢燃料一直被认为是一种有前途和可行的传统化石燃料的替代品，可以支撑我们未来的能源格局。电催化水分解是一种可用于大规模高效生产高纯度氢气的可持续和环保的技术。该技术的工业化需要我们不断地提高两个电极上的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的反应动力学。此外，催化剂催化活性和结构稳定性的持续优化对于该技术的实际实施同样关键。因此，合适的催化剂的选取是影响电催化水分解的关键因素之一。二维(2D)纳米材料由于其独特的物理化学性质和丰富的活性位点成为了电解水领域的热点。此外，2D材料独特的物理化学特性能与外加物理场之间高度契合，可以产生一些独特的效果来增强电催化性能。因此，近些年，外加物理场在辅助改善HER和OER方面的作用和机制越来越受到关注。外加物理场，如电场，磁场，应变，光，温度和超声波，可以应用于催化剂合成和电催化过程。本文首先总结了物理场辅助电解水催化剂合成的研究。随后，根据外场在电催化过程中作用机制的不同，对外场辅助HER和OER的研究进行了分类。最后，本文指出了本领域快速发展所面临的主要挑战和前景。
综述 | 单晶高镍三元正极材料：挑战与策略

综述 | 单晶高镍三元正极材料：挑战与策略

进一步提高锂离子电池的能量密度、循环寿命和安全性对电动汽车的普及至关重要。三元层状正极材料因其高比容量、低温性能良好、成本较低等优势，近年来在动力电池领域备受关注。高镍化和高电压化被认为是提高三元材料能量密度的有效途径。然而，基于传统多晶三元正极的高镍化和高压化可能会显著降低材料的循环稳定性和热安全性，设计单晶三元正极材料被认为可以有效缓解高压多晶三元正极稳定性问题的可行途径。但是，单晶三元正极仍然面临着离子传输动力学受阻、非均匀荷电状态、晶格参数各向异性变化、阳离子混排、化学机械降解等挑战。因此，本文从三元正极材料的本质结构演化角度系统地分析和总结了多晶与单晶结构失效的共性问题。此外，还归纳了单晶高镍三元材料的合成工艺调控、元素掺杂、表界面改性等策略，梳理了结构设计与电化学性能之间的构效关系，并对单晶高镍三元正极材料的未来发展方向进行了展望，能够为高比能三元正极材料的开发提供理论指导。
论文 | 镍钒水滑石电极用于可放大电催化5-羟甲基糠醛氧化耦合产氢

论文 | 镍钒水滑石电极用于可放大电催化5-羟甲基糠醛氧化耦合产氢

可再生能源驱动的电催化水裂解是获取绿氢的重要途径，但受到缓慢的阳极析氧反应（OER）限制。使用热力学有利的5-羟甲基糠醛氧化反应（HMFOR）代替OER的电解水制氢耦合氧化策略提供了一种降低能耗的有效策略，同时可以生产高附加值的有机含氧化合物，如2，5-呋喃二甲酸（FDCA）。在该领域，大量工作集中于催化剂工程以获得更好的催化活性和产物选择性。然而，很少有研究关注到5-羟甲基糠醛（HMF）的规模化氧化制备FDCA。为此，我们合成了一种镍钒水滑石（NiV-LDH）催化剂用于高效HMFOR，在1.52 V vs. RHE （可逆氢电极）下，电流密度达到100 mA?cm_-2FDCA的法拉第效率高达94.6%。与OER相比，HMFOR将对应的氢气生产率提高了两倍。作为概念验证，我们使用流动反应器展示了连续且可规模化的HMFOR，在10 A条件下，实现了94.8%的高HMF单程转化率和98.5%的高FDCA选择性。
论文 | 熔融盐法制备Mo₂CT_x MXene及其电催化析氢性能

论文 | 熔融盐法制备Mo₂CT_x MXene及其电催化析氢性能

中图分类号：O646
论文 | PC基电解液对Li/CrOx一次电池高倍率性能的影响

论文 | PC基电解液对Li/CrOx一次电池高倍率性能的影响

关键词：铬氧化物；电解液；溶剂化结构；碳酸丙烯酯；锂一次电池中图分类号：O646
论文 | 磷化调控构筑分层结构的Ni₂P催化剂用于高效电氧化尿素

论文 | 磷化调控构筑分层结构的Ni₂P催化剂用于高效电氧化尿素

关键词：多孔分层结构；磷化策略；电催化；Ni<sub>2</sub>P；尿素氧化中图分类号：O646
论文 | 磷酸苄酯和亚磷酸苄酯衍生物与二氧化碳的电化学羧化反应

论文 | 磷酸苄酯和亚磷酸苄酯衍生物与二氧化碳的电化学羧化反应

关键词：电化学羧化反应；非牺牲阳极反应；二氧化碳；磷酸苄酯；芳基乙酸中图分类号：O646
论文 | 采用原位成孔法制备热闭孔特性的高强度聚酰亚胺多孔薄膜

论文 | 采用原位成孔法制备热闭孔特性的高强度聚酰亚胺多孔薄膜

提高电池隔膜的热稳定性、化学稳定性和力学强度，可以避免电池发生热失控等安全事故，对于提高电池的安全性能具有至关重要的作用。聚酰亚胺(Polyimide，PI)热稳定性优异、化学稳定性好、力学强度高，是电池隔膜材料的理想选择之一。本文研究了一种具有高温自闭孔性质的热塑性PI多孔薄膜的制备方法，通过将聚酰胺酸与有机碱三乙胺(Triethylamine，TEA)成盐，经热酰亚胺化后释放出TEA，原位成孔制备出具有高强度的PI多孔薄膜。通过红外，扫描电镜，力学性能表征等手段研究了PI多孔薄膜的成孔机理，微观形貌及影响因素，受热自闭孔历程，构效关系。研究结果表明：PI薄膜在热酰亚胺化过程中TEA脱除原位形成孔洞结构，孔洞的尺寸可以通过TEA的含量进行调控。该PI多孔薄膜具有热闭孔特性，且在闭孔前、后均呈现出优异的力学强度(~120 MPa)。本文采用原位成孔法构筑了具有优异热稳定性、高力学强度的PI多孔薄膜，该PI多孔薄膜在高温时可自闭孔，隔绝物质、热量的传输，有望为电池提供更有力的安全保障。
论文 | Au/Co₃O₄-ZnO催化剂上CO₂-丙三醇羰基化合成丙三醇碳酸酯

论文 | Au/Co₃O₄-ZnO催化剂上CO₂-丙三醇羰基化合成丙三醇碳酸酯

关键词：CO<sub>2</sub>利用；丙三醇羰基化；丙三醇碳酸酯；等离子体金属；光热催化中图分类号：O643
论文 | 二维亚稳态自组装网格主客体识别中的催组装

论文 | 二维亚稳态自组装网格主客体识别中的催组装

催组装是用于描述催组剂帮助下的分子组装的新概念，目前还未报道过催组装过程的分子水平表征。本文中，我们利用扫描隧道显微镜(STM)，在辛酸和高序热解石墨之间的液固界面，观察到了1,3,5-三(4-羧基苯基)-苯(BTB)亚稳态自组装网格在主客体识别过程中的催组装过程。实验中采用的是低浓度的客体分子酞菁铜(CuPc)，以及晕苯(COR)分子。我们对比了单客体(COR/BTB或CuPc/BTB)体系和多客体(COR&CuPc/BTB)体系中客体分子在主客体组装过程中的不同吸附特征。在多客体分子(COR&CuPc/BTB)体系中，晕苯分子优先填入主体六边形网络中，随着组装的进行逐渐被酞菁铜分子取代。晕苯分子在组装过程中发挥了催组装剂的作用，帮助低浓度酞菁铜完成了其本身无法形成的、大面积的CuPc/BTB共组装。这是首次在分子尺度观察到的完整的催组装过程，有助于指导构建更高复杂度的二维分子组装单层膜。
论文 | 超短c轴盘簇L沸石介晶的晶种诱导合成：形貌控制、解耦机理和增强吸附

论文 | 超短c轴盘簇L沸石介晶的晶种诱导合成：形貌控制、解耦机理和增强吸附

缩短沸石材料的微孔孔道能有效提升客体分子的扩散传质性能。但目前一维L沸石(LTL)的合成中，缩短其沿一维微孔孔道方向(c轴方向)的长度至20到50 nm仍是一个挑战。本文首次在简单无机体系中通过加入纳米棒簇状L沸石作为晶种，快速(仅需4h)合成了一种新型的L沸石介观结构晶体，且无需外加任何晶化修饰剂与模板剂。该介晶呈现出一种由超薄(约29 nm)的圆盘纳米晶沿c轴定向堆叠而成的盘簇形貌。这一独特的晶种诱导策略能够有效解耦L沸石的成核和生长阶段，为精确调控每个阶段的晶化行为以获得所需形貌结构提供了更大的操作空间。通过分析合成体系中介观尺度的晶核和微观尺度的基本构建单元衍化规律，实现了对晶种具体作用及衍化规律的解构：晶种溶解出的环笼结构加速了凝胶有序化，缩短了诱导期；而晶种溶解后的残余部分为生长期提供了密集的初始晶核，导向了新型盘簇结构的形成。通过对沸石生长条件进行调节，证实了其生长期存在蠕虫状前驱颗粒组装的行为，并实现了对盘簇中圆盘沿c轴方向厚度在18到55 nm范围内的精细调控。此外，通过选择直径为0.43到4.5 nm的系列模型分子作为吸附质，证明了该超短c轴样品在气相和液相体系大幅增强的吸附应用潜力。样品在小分子的扩散速率和大分子在气相的吸附量方面确实具有优势。在实际应用中，该样品在芳烃的吸附和分离以及染料和蛋白质的吸附方面具有一定的优势。

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目录

综述 | 长寿命高镍锂电池界面重构电解液添加剂研究进展

综述 | 长寿命高镍锂电池界面重构电解液添加剂研究进展

综述 | 外加物理场调控二维材料的HER和OER性能

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综述 | 单晶高镍三元正极材料：挑战与策略

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论文 | 镍钒水滑石电极用于可放大电催化5-羟甲基糠醛氧化耦合产氢

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论文 | 磷化调控构筑分层结构的Ni2P催化剂用于高效电氧化尿素

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论文 | Au/Co3O4-ZnO催化剂上CO2-丙三醇羰基化合成丙三醇碳酸酯

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